Le site, avec sa source éponyme (Fons frigidus), ses massifs de buis et ses cyprès, se prêtait admirablement à l'implantation du premier monastère placé sous la règle de saint Benoît. On situe cette fondation à l'extrême fin du 11e siècle, sur des terres accordées par le vicomte de Narbonne, Aymeric 1er. Le pape Innocent II (1130-1143) confirme les premières donations, qui sont à l'origine des immenses possessions de l'abbaye en pays narbonnais, en Fenouillèdes, en Roussillon et en Catalogne. L'affiliation à Cîteaux intervient vers 1145 ou 1146. En 1151, sur l'intervention de Bérenger IV, comte de Barcelone, Fontfroide fonde en Catalogne le monastère de Poblet. Une deuxième fondation directe, Valbonne, au diocèse d'Elne, intervient en 1242. Au 13e siècle, Fontfroide est l'abbaye mère de cinq monastères d'hommes, auxquels il faut ajouter trois établissements de moniales placés sous la direction de l'abbé de Fontfroide. Au moment de l'hérésie albigeoise, Fontfroide apparaît comme la « citadelle de l'orthodoxie ». L'abbaye compte alors près d'une centaine de moines et 250 à 300 frères convers.

Dans les années 1180-1220, de nombreuses donations sont faites à l'abbaye, autorisant une importante campagne de construction : abbatiale, salle capitulaire, cloître (Galinier, 1975, p. 114). Le cloître sera rebâti dans la seconde moitié du 13e siècle ou au début du 14e (Gardey de Soos, p. 22).

Il subsiste encore de cette époque de nombreux vestiges et traces : A l'ouest, ensevelis dans les terrasses du jardin, des arcs révèlent plusieurs bâtiments aujourd'hui disparus. A proximité, l’aile dite « des convers », où se trouvait leur réfectoire et le cellier dans son prolongement, conserve des traces de la configuration qu’elle avait à l’époque médiévale, bien qu’elle ait été remaniée quelques siècles plus tard. L’examen des maçonneries prouve que les deux bâtiments ont été construits conjointement, en plusieurs étapes mais de façon semblable, et qu’ils étaient séparés une porte romane, dite actuellement « aux étoiles de mer » en référence à son décor, et qui était l’entrée principale de l’abbaye.

Situé au nord du site, sur le ruisseau, le moulin est construit en pierre de taille de bel appareil, très certainement au cours du 13e ou du 14e siècle lorsque de grands travaux sont entrepris : une baie chanfreinée percée dans le mur nord en amont du moulin le confirme. On ne peut cependant être plus précis car, de même que l’élévation nord de l’abbaye au droit du ruisseau porte les traces de plusieurs campagnes de travaux, le passage qui couvre le ruisseau montre diverses interventions, voire plusieurs phases de construction. 

Au sud-est du couvent, sont présents d'autres vestiges médiévaux : les ruines d’un édifice, dont Jean-Louis Rebière a fait une restitution convaincante (Oculus n° 21, p.10), construit au-dessus du ruisseau qu'il enjambait grâce à une voûte en berceau. Ses salles voûtées d'ogives au rez-de-chaussée seront englobées dans l’ensemble qu’on nommera « aile du prieur », édifiée au plus tôt dans la seconde moitié du XVIIIe siècle. Au-dessus, se trouvait l’infirmerie, une grande salle rectangulaire longue de 5 travées et couverte d'une charpente qui reposait sur des arcs diaphragmes soutenus par des culots moulurés, encore visibles. C’est ainsi qu’était conçu aussi la toiture des dortoirs, pour les frères convers et les moines, au Moyen Âge. L’infirmerie jouxtait un logis dont subsistent des vestiges médiévaux : en partie basse, une salle dont la voûte montre des nervures similaires à celle de l’abbatiale et à l’étage, une fenêtre gothique, une porte en tiers-point, et une cheminée avec son conduit, qui n’a été découvert qu’en 2007, lors de travaux de rénovation des toitures (Rebière, Oculus n° 21, p. 8). À l’examen de ces vestiges, en particulier de la fenêtre et des nervures, on est en droit de suggérer que ce logis et le bâtiment de l’infirmerie datent de l’époque à laquelle a été édifié le moulin à eau, sur lequel on a plus de certitudes. 

Au cours du 13e siècle, le chevet plat de l’abbatiale primitive est remplacé par l’actuel, qui est polygonal. Le transept est agrandi et l’église surélevée (Rebière, 2012, p. 19). On peut estimer que c’est à la même époque qu’est construit l’escalier qui conduit au dortoir des moines de même qu’est bâtie la chapelle de plan rectangulaire, dite "chapelle des Morts" à l'extrémité droite du transept.

Au 14e siècle, des chapelles latérales sont construites du côté opposé au mur qui longe le cloître et ne peut donc offrir l’opportunité d’un quelconque élargissement de la nef de ce côté. Le chantier commence probablement sous l’abbatiat de Jacques Fournier (1311-1317), futur pape Benoît XII et se poursuit durant plusieurs années.  Le remplacement de la charpente du cloître par les voûtes actuelles se poursuit jusqu'au milieu du 14e siècle. Il est probable que l'épidémie de peste de 1348 qui a frappé également les moines de Fontfroide, si elle n’a pas arrêté le chantier, l'a du moins ralenti et prolongé jusqu'à la fin du 14e siècle.

L'abbaye est mise en commende en 1476. Le premier abbé commendataire est Antoine Pierre de Narbonne, évêque de Vabres, qui respecte les biens de l’abbaye, au contraire des abbés suivants qui les dilapideront : le cardinal de Ferrare, abbé commendataire en 1548, puis la dynastie des Frégose. De 200 moines au 12e siècle, la communauté est réduite à 7 en 1594, ce qui pousse l'abbé Alexandre Frégose à diviser le temporel de l'abbaye en deux menses distinctes, celle de l'abbé et celle du couvent. Il faut toutefois reconnaître que les abbés commendataires, s'ils ont affaibli la discipline et contribué à ruiner l'abbaye, n'en ont pas moins marqué le monastère dans son architecture. On leur doit la surélévation du réfectoire des convers, l’aménagement de la cour d’honneur et des jardins, la construction du logis abbatial et l'ajout d'éléments mobiliers.

La transformation du dortoir des convers en hôtellerie avec le percement des baies à meneaux et traverses est sans nul doute la principale transformation de l'aile ouest du monastère au 17e siècle. C'est à cette époque (Gardey de Soos, op. cit. p. 53) que l'on transforme la porterie médiévale et que l'on construit l'escalier monumental qui mène d'un côté aux chambres de l'hôtellerie et de l'autre au dortoir des convers transféré au-dessus du cellier. Plusieurs documents conservés aux Archives départementales de l'Aude mentionnent des interventions diverses afférentes à l’abbaye en 1679 : la commande du maître autel au Sieur Casalbon le 11 août 1679 (AD Aude, H 610) ; la réparation des couverts et du dessus du cloître en octobre 1679 par le maître maçon Félix Pradel qui est aussi chargé de faire les aménagements nécessaires à alimenter en eau l’abbaye depuis les deux sources voisines vers les différents points d'eau du monastère, principalement le réfectoire et la cuisine. Un inventaire réalisé le 23 avril 1727, au moment de l'arrivée du nouveau prieur Dom Verdier qui succédait à son prédécesseur décédé (AD Aude, H 610) décrit l'escalier et les chambres des hôtes. Il signale que le couvent est pauvre et vétuste, habité de seulement 16 religieux servis par 12 domestiques, et qu’on se plaint que l'abbé n'a jamais payé sa charge d'huile d'olive. Il est cependant fait mention de plusieurs chantiers en cours.

En effet d'importants travaux sont entrepris dans le deuxième quart du 18e siècle. Il est probable qu'Emmanuel-Henri Timoléon de Cossé-Brissac, abbé commendataire de 1717 à 1754 les ait initiés. Ainsi, on entreprend de réparer "toutes les murailles du grand enclos ont besoin d'être réparées" car elles sont percées de plusieurs brèches, on commande en 1724 un retable au marbrier de Caunes, Guillaume Gillard. On travaille activement à faire des croisées et sept grandes arcades qui doivent « relever » le corridor de la bibliothèque. On refait aussi « la porte d'entrée de la maison et le reste des bâtiments qui en dépendent ». Des réparations sont ensuite entreprises dans le dortoir dont on répare les voûtes "qui sont entrouvertes et baissées en plusieurs endroits". De nouvelles chambres d'infirmerie sont construites puis on restaure « toutes les arcades de la fontaine » dont le bassin est refait à neuf. On « relève environ trois cens cinquante toises de canonade » et on s'occupe enfin de la couverture du grand grenier et édifie une porterie neuve. Il n'est cependant pas fait mention du logis abbatial, établi à l'est de la cour d'honneur, ce qui sous-entend que cette partie de l'abbaye n'est construite que plus tard. Il formera le troisième côté de ce qu’on appellera, à tort donc, la « cour Louis XIV » pour remplacer l’ancienne cour de travail. Afin de créer cette cour rectangulaire plus vaste et imposante, le niveau aura été rehaussé de 30 centimètres par les gravats tirés des démolitions de bâtiments devenus obsolètes. 

En 1764, le titre abbatial de Fontfroide est supprimé et les biens du monastère sont réunis au siège épiscopal de Perpignan. Ne subsiste alors qu’une petite communauté de 7 moines qui dépense chacun la totalité de ses rentes à mener une vie oisive sans parvenir à améliorer l'état du monastère. Pourtant les registres tenus par le comptable et le dépensier (AD Aude, H 610) mentionnent des travaux dans le dernier quart du siècle : En 1776, les murailles des terrasses sont élevées. La fontaine est entièrement démolie et l’entrepreneur de bâtiments « maître Rocagel » fait exécuter le nivellement et la construction de la grande terrasse. Il procède à l’entière construction de l’orangerie, pour laquelle on fait appel à des mineurs de Bizanet, chargés de débarrasser le lieu des rochers qui l’encombrent, et à « l’alignement du chemin devant la maison » pour la somme de 1000 livres. Les moines sont alors dans l’obligation de nourrir les ouvriers qui travaillent au chantier de rénovation de l'abbaye.

En 1777, Maître Figeac et le plâtrier Cristol divisent les grandes salles en élevant des cloisons et sont dits avoir procédé à la réfection des murs et des portes du réfectoire des ailes. Les deux artisans perçoivent la somme de 400 livres pour leur ouvrage concernant les portes er murs du réfectoire, 350 livres pour les décorations en plâtre et 450 pour les 45 toises de pavement du réfectoire. La comptabilité de Fontfroide ajoute par ailleurs qu’ils ont conçu un appartement neuf et une salle de billard (AD Aude H 616).  

En 1778, Pierre Rocagel perçoit la somme de 850 livres pour la couverture du grand vestibule, du portail et de son arceau. Il touche l'année suivante 2.800 livres pour diverses réparations et la construction de nouveaux aqueducs. En 1782 on creuse les fondations de la nouvelle cuisine, dans le prolongement du réfectoire. C'est encore Rocagel qui perçoit 1566 livres pour « la construction de l'aile neuve du dortoir » achevée dès l'année suivante (AD Aude H 616). L’étage de cette « aile neuve » est organisé comme une enfilade de pièces, desservies par une galerie ouverte sur le cloître par 8 arcades. 

Ainsi, à la fin du 18e siècle, la richesse et les revenus semblent être de retour à Fontfroide. « La vie y était douce et facile. Les relations mondaines, les plaisirs de la table, les voyages étaient le fond principal. Les religieux vivaient entre eux comme des hommes du meilleur monde, ils étaient servis par de nombreux domestiques » (De soos, p. 124). En 1786, un poêle est installé dans la salle à manger des moines. Les murs de clôture de l'abbaye sont réparés l'année suivante ; « le parterre de Monsieur le Sousprieur et le jardin de Monsieur le Sousprieur » sont dessinés en 1789, date à laquelle les registres précisent que le revenu total du monastère, avec ses 7 moines servis par de nombreux domestiques, était de 63.312 livres.

Le bâtiment situé au nord de la cour dite « Louis XIV » est vraisemblablement le dernier qui été édifié pour la fermer, sans qu’on puisse le dater précisément. Même si Anne de Sooss, (op. cit. p. 75) estime qu'il a été élevé avec les pierres issues des démolitions des bâtiments précédents, l'analyse des maçonneries n'a pas permis de confirmer son hypothèse.

Après la Révolution, un décret du 25 mars 1790 ordonne l'inventaire des biens de l'abbaye. Effectué le 10 avril suivant, il entérine son évacuation par les moines après paiement d’une compensation financière, et le dernier quitte Fontfroide en février 1791. Comme les bâtiments et les terres sont mis en vente à un prix supérieur à celui proposé par les acquéreurs potentiels, ils sont par préemption inclus dans le domaine de l’Etat et affectés, avec leurs maigres revenus, aux hospices de Narbonne qui ne se privèrent pas de vendre ce qui pouvait trouver acquéreur. Une partie du cloître de Fontfroide est cédée en 1828 : 10 colonnettes, 10 chapiteaux et bases, et 4 impostes sont alors vendues au comte de Saint-Priest pour embellir son château près de Lyon, où 4 colonnettes seulement et six chapiteaux seront retrouvés dans les années 1990.

En 1834, Fontfroide est finalement acquise par un particulier. La vente, autorisée par ordonnance royale du 9 août 1833, a lieu le 3 novembre pour un prix de 151.000 francs, en présence du maire de Narbonne, Monsieur Tallavignes et d'un certain nombre d'autres témoins, chez Favatier, notaire à Narbonne. Un arrêté préfectoral daté du 8 novembre approuve (Faure, 1894) la cession au baron Bourlet de Saint-Aubin, amateur d’art qui entreprend, dès son entrée dans les lieux, les travaux de première urgence tels que réparations des toitures, terrassements, déblaiements nécessités par les dégâts des eaux. Il ne dépense pas moins de 10.000 francs, souhaite « attacher son nom à la conservation des monuments de Fontfroide » et invite Eugène Viollet-le-Duc à venir visiter Fontfroide. Lors de sa visite en 1843, l'architecte constate que 17 colonnettes du cloître, avec leur base et chapiteau, manquent, mais que l’église est dans son ensemble en meilleur état qu’on ne peut l’imaginer. Il propose que le cloître soit classé au titre des Monuments historiques, ce qui sera effectif en 1862.

L’année 1858 marque le retour de Fontfroide à la spiritualité de ses origines, lorsque, envoyés de Sénanque par la congrégation des Cisterciens de l’Immaculée Conception, 13 moines s’installent début septembre dans une abbaye telle qu’ils ne pouvaient vivre que dans une stricte austérité, un dénuement même, qui aurait satisfait saint Bernard. L’évêque de Carcassonne ayant consacré l’église 4 jours après leur arrivée, ils observent une règle qui impose travail manuel et prières. Sous l'autorité de dom Léonard, le père Jean, dont le corps repose aujourd’hui dans une chapelle élevée au chevet de l'église, les moines font divers travaux dans l’abbaye. Ils enlèvent l’enduit des murs et des voûtes de l’église, font installer de nouveaux vitraux, passent le cloître à la chaux et murent la galerie de l’étage qui sera réouverte par Gustave Fayet.

En 1901, expulsée en application de la loi Waldeck-Rousseau sur les congrégations, la communauté se réfugie en Espagne et l'abbaye est rachetée, pour 49.925 francs en 1908 par Gustave Fayet au nom de son épouse, Madeleine d'Andoque de Sérièges (Carnets Fayet, 23 janvier 1908). Entrepreneur, collectionneur et peintre, Gustave Fayet va consacrer beaucoup de temps, d’énergie et d’argent à la restauration de son abbaye qu’il souhaite être aussi une demeure privée.

Le nouveau propriétaire engage assez rapidement des travaux, en commençant par le réfectoire des convers qui avait été transformé en écurie, et dans lequel il fait rouvrir les baies et créer deux autres. La cheminée qui chauffait le salon vert est démolie et la pierre des murs dans l’ancien réfectoire des moines est mise à nu : Fayet ne conserve que les cadres en stuc pour lesquels il commandera de nouveaux tableaux à Richard Burgsthal (IM11004199). Pour réaliser sa bibliothèque personnelle, qu’il veut décorée avec un goût particulier, il fait réaliser une voûte en béton qu’on dit avoir été conçue en prenant pour modèle la salle du trésor dans la cathédrale de Narbonne, à l’acoustique exceptionnelle. Ces importants travaux sont à l’origine d’une rumeur, celle de la transformation de l’abbaye en distillerie, par le riche propriétaire vitivinicole (Rougeot, op. cit. p. 241).

Gustave Fayet se posa rapidement la question du classement au titre des Monuments historiques et de ce que cela impliquait. Dans une lettre du 8 mai 1908, Joseph Philippe Winckler, architecte de Fayet, interroge les Monuments Historiques, sur la marche à suivre pour les restaurations urgentes sur le cloître (Rougeot, op. it. p. 241). Il confie les travaux à Vassal, entrepreneur à Moussan, aidé d’autres artisans : M. Trouilhet, le ferronnier et M. Molinier le menuisier, tous deux originaires de Béziers.

Fayet se préoccupe très tôt d’assurer l’alimentation en eau du chantier (Carnets Fayet, 3, 4 août 1908). Il obtient les premiers prix faits à l’été et commande rapidement l’aménagement du logement pour le berger qui fait aussi office de gardien (Carnets Fayet, 24 août 1908). Il démarre les travaux dans le cloître, fait rouvrir la salle capitulaire où plusieurs colonnes et chapiteaux sont remplacés, boucher plusieurs portes, consolider les nervures et rejointoyer les pierres (Carnets Fayet, 22 août 1908). Avec l’architecte Winckler, il procède à des essais de ciments colorés (Carnets Fayet, 9 août 1908). Il fait installer une centrale électrique dans un bâtiment de la ferme pour pouvoir disposer du confort moderne et entreprend la reconstruction du moulin dont les plans schématiques sont dressés par Richard Burgsthal (Archives de Fontfroide, dossier 2-Dessins et plans).

On peut considérer que les principaux travaux sont achevés vers 1918 car les carnets de l’artiste ne mentionnent plus de paiements ou de versements d’acompte aux artisans après le mois de novembre de cette année. La correspondance conservée dans les archives de l'abbaye révèle qu’il a parfois été difficile de trouver un accord entre les exigences de l’administration et les envies de Fayet qui tient à une certaine liberté dans les aménagements qu’il fait. En définitive, il semble que l’administration qui ne remboursait qu’une partie des frais engagés ait autorisé le propriétaire des lieux, ou l’ait laissé faire, les modifications ou les ajouts décoratifs qu’il désirait (M. Rougeot, op. cit. p. 244). C’est ainsi que l’abbatiale a pu être illuminée par des verrières colorées de Richard Burgsthal, contrairement aux préceptes cisterciens.

Après la mort de son mari, le 24 septembre 1925, Madeleine Fayet, veuve à 52 ans, continue seule à restaurer et construire (le rehaussement du moulin entre autres), à aménager les jardins en terrasses, et termine avec Richard Burgsthal l'aventure de parer l’abbaye de vitraux colorés. Puis c'est la crise de 1930 et la Seconde Guerre mondiale. En 1948, elle créée une société civile immobilière, avec ses deux filles, Simone et Yseult, pour gérer l’abbaye. En 1965, on constate que les charpentes de l'ancienne aile des convers devenue hôtellerie et des bâtiments conventuels sont attaquées par les termites. Commence alors avec Henri Bigot une considérable, longue et coûteuse opération de remplacement par des hourdis d'argiles renforcés d'éléments de béton précontraint.

En 1971, Yseult d'Andoque de Sériège (1895-1972), la cadette, prend le relais pour une très courte durée, et, à sa mort en 1972, son fils Nicolas (1931 – 2018) assure la gestion de l’abbaye jusqu’en 2014. Il engage d'importants travaux : réfection des toitures, restauration des vitraux, aménagement de la cour d'honneur, plantation de roseraie, installation d’un studio d’enregistrement dans la salle de musique et d’une hôtellerie dans le logis du prieur pour accueillir des groupes ou des artistes. L’abbaye devient alors le cadre de nombreuses manifestations culturelles.