Les récits historiques, les archives et les cartels nous renseignent sur la provenance et la constitution de cette collection. Le premier texte sur le musée rappelle qu'«autour de 1863, le vestibule de l'infirmerie conservait sous vitrine un certain nombre d'oiseaux et de bêtes empaillées» . Certains cartels, surtout ceux liés à des oiseaux, évoquent par exemple les années 1877 ou 1884 ce qui en fait la collection la plus ancienne du cabinet de curiosités.

Les animaux proviennent soit de l'institution elle-même, à l'instar du chien des Pyrénées, soit de dons plus ou moins éloignés : le grand vautour a été donné par l'évêque de Rodez Monseigneur Germain alors que l'un des lionceaux auraient été apportés par un cirque, selon la demande l'établissement. Les missionnaires des colonies françaises ont également participé à son enrichissement comme l'atteste un faucon indien de Pondichéry daté de 1884. L'agrandissement du fonds a perduré jusqu'à la fin du 20e siècle : des oeufs de merle y ont été entreposés en 1979.

Le musée a profité des savoirs du frère Xénophon-Joseph, taxidermiste, dans la création de la collection. Il fut secondé par d'autres frères dont le frère Isaïe-Michel.

Les collections d'entomologie, de lépidoptères et de coléoptères sont bien plus récentes. Elles ont été constituées par le frère Clément Baute, professeur de sciences dans l'établissement entre 1924 et 1939. Elles ont été enrichies par la correspondance qu'il entretenait avec d'autres frères. Ainsi, deux boîtes contenant des papillons et des scarabées de Colombie ont été offertes par le frère Régis Ginestet. Par ailleurs, l'inventaire de certaines boîtes vides a renseigné sur les destinataires du musée, à la suite du frère Baute : sur l'une d'entre elles sont inscrits les noms de «Mr. Laur» et «Pouget». Un tampon précise qu'elles ont été vendues - voire produites ? - chez «Henry Bureau, spécialité des boîtes vitrées en tous genres, 13 rue Bertin, Poirée, Paris 1er».