L'hôtel semble avoir été construit dans la seconde moitié du 19e siècle. La parcelle qu'il occupe est encore vierge sur le cadastre de 1826. Il est mentionné dans le guide Joanne de 1888 où la pension est estimée à 7, 50 F par jour et qui mentionne les services de bains et de voiture.
Une publicité publiée en 1909 renseigne sur les équipements de l'hôtel 20 ans plus tard, géré par Moulines fils, membre correspondant du Touring-Club de France (T. C. F.) et de l'Automobile-Club de France. Les installations sont modernes (téléphone et électricité) et offrent de nombreux services (WC hygiéniques, chambre noire pour photographie, omnibus à tous les trains) et notamment pour les automobilistes (garage avec fosse à réparation et essence). Des chambres sont réservées aux membres du T. C. F. La publicité vante les excursions à faire dans la haute vallée de l'Aude ce qui montre bien la vocation touristique de l'hôtel.
M. Moulines fait partie des lauréats du concours du bon hôtelier de 1907 à 1913, organisé par le Touring-club de France.
La mention "hôtel des Pyrénées" a d'abord été peinte sur la façade, entre les deux étages, avant d'être inscrite sur de grandes lettres métalliques réparties sur les balcons.
Le hangar mitoyen au nord de l'hôtel a d'abord servi pour les services hippomobiles (inscription "chevaux sur des photographies anciennes) avant d'être transformé en garage pour les automobiles. Il abritait aussi les autobus affrétés par Raymond Moulines qui desservaient les sites remarquables alentours, notamment sur la ligne Quillan-Belcaire créée par Moulines.
L'hôtel s'est également étendu au sud ou une annexe de trois travées à été construite. Elle a été complétée, sans doute dans le 1er quart du 20e siècle, par un extension en brique en rez-de-chaussée surmontée d'une terrasse. La place au sud appartenait encore à l'emprise de l'hôtel et était ceinte d'une grille. Cette extension a abrité l'activité de restauration de l'hôtel qui fut réputée. Louis Moulines, cuisinier-pâtissier de haut niveau avait travaillé à Paris et Londres avant de revenir à Quillan.
L'ensemble a été loti au milieu du 20e siècle. L'hôtel proprement dit a été vendu à un luxembourgeois, le chirurgien Charles Marx qui le transforme en clinique après guerre. C'est sans doute à cette occasion que l'édifice est légèrement surélevé. Initialement il était au même niveau que les trois travées sud. La partie garage a été transformée en logement et en pharmacie. La partie restauration a conservé sa fonction : devenue café Rouzaud, c'est désormais une pizzeria.
