Occupation du site qui remonte à la période gallo-romaine. Première mention dans les texte en 958 au moment où le château devient posession de l'abbaye de Saint-Michel-de-Cuxa (Roussillon). Le château commande le col de Campérié et fut le témoin des luttes pour la fondation du royaume de Toulouse. L'infiltration wisigothique depuis Barcelone se fit par le passage que commandait le château.

Au tout début du XIe siècle, l’existence d’un premier site fortifié à Puilaurens semble être confirmée par une bulle du pape Serge IV évoquant, parmi les possessions de l’abbaye, « le castrum de Saint-Laurent avec l’église du même nom » (castrum Sancti-Laurenti cum eadem ecclesia). Le château disparaît ensuite des sources durant près de deux siècles. On peut donc supposer qu'il resta sous la tutelle de l’abbaye de Cuxa durant toute cette période.

On retrouve le nom de Puilaurens au début de la croisade contre les Albigeois. En 1217, Pierre Cathala, seigneur du lieu assiste comme témoin à la soumission de Guillaume de Peyrepertyse à Simon de Montfort. En 1229, le château est occupé par les troupes du seigneur de Peyrepertuse qui finira excommunié.

En 1242, le château sert de refuge à une communauté de parfaits sous la protection de Chabert de Barbaira, qui commande aussi le site de Quéribus. Huit ans plus tard, Puilaurens devient possession de Jacques 1er d'Aragon. Il est finalement réuni à la couronne de saint Louis en 1258 qui le transforme en forteresse royale. Il y installe une garnison de 25 hommes commandés par un châtelain : Simon Cauda et servis par un chapelin. Les travaux de reconstruction du site sont encore en cours en 1263.

Il faut attendre la fin du 16e siècle pour que le duc de Joyeuse fasse transformer le château de Puilaurens. En 1595, on y ajoute des fortifications adaptées aux armes à feu, on construit de nouveaux bâtiments d'habitation et on réaménage partiellement la seconde enceinte.

En 1615, Louis XIII autorise le châtelain, Henri Montsarat du Vivier, à couper des arbres dans le domaine royal pour assurer les éparations nécessaires du château qui sera cependant pris en 1637 par les troupes espagnoles et démantelé.

Au lendemain du traité des Pyrénées, qui repousse la frontière avec l'Espagne, Puilaurens perd en importance jusqu'à la Révolution, époque où il est quasiment abandonné, habité par quelques vétérans sous les ordres d'un officier subalterne. Abandonné, l'édifice perd ses tours et ses murailles.